叉指形電極管狀壓電元件電極制備與極化研究

曾奧柯，劉永剛，閆鵬飛，張樹良

(河南科技大學 機電工程學院, 河南 洛陽 471003)

壓電元件作為重要的微驅動系統，由于成本低，制備工藝完善，不易受電磁干擾，損耗低及應用廣泛等優點，常被廣泛應用于智能材料結構中[1-2]，附著于壓電陶瓷的表面電極作為壓電元件的重要組成部分，既是極化電極也是工作電極，其極化工藝直接影響壓電元件驅動性能。隨著工程多樣化的要求，為了滿足市場需求，研究壓電驅動器電極制備與極化工藝已是一項緊迫而重要的課題。

張翱等[3]在不采用任何化學處理的前提下，通過絲網印刷技術制備了太陽能電池光陽極，薄膜電極附著牢固，操作過程簡單，再現性好，光能應用率高。姚萌等[4]設計了一種新型無鉛壓電疊層驅動器，通過單因素方差與正交實驗法優化了該驅動器的極化工藝，最終在極化時間為50 min，極化電場為6 kV/mm，極化溫度為70 ℃環境下，將壓電常數d33優化為108 pC/N。劉永剛等[5]提出了一種將叉指形電路集成到傳統壓電片中的新型驅動器。研究了電壓、時間和溫度對驅動器應變的影響，結果表明，極化電場為800 V，極化時間為1 h，極化溫度為150 ℃條件下，驅動器的極化效果最優。張玉棟等[6]研究了極化時間、極化溫度、誘導極化電壓等因素對經碳納米管改性的壓電復合材料壓電性能的影響，結果表明，當極化時間為30 min，極化溫度為100 ℃，誘導極化電壓為600 V/cm時，該壓電復合材料最佳誘導電場方向與1型陶瓷柱夾角為30°方向。Mao等[7]對PZT壓電陶瓷濾波器附著銀膜前后的極化工藝進行了研究，兩種極化工藝對該器件的驅動性能都有良好影響。從實驗結果進行多項分析表明，該技術同樣適用于其他壓電元件的制備。

目前，已有學者對叉指形電極的管狀壓電元件進行了一系列研究，通過靜力學方程完成理論推導，建立有限元分析模型，對該壓電元件的靜態驅動性能進行仿真分析，結果表明，該壓電元件沿軸向自由應變可達普通模型的1.55倍，能實現大位移輸出[8-9]。本文將在已有研究基礎上，對該壓電元件的電極制備與極化工藝展開實驗研究，驗證該壓電元件結構的合理性和先進性。

1.1 元件特征

圖1為局部叉指形電極管狀壓電元件。管狀壓電陶瓷縱向外表面附著一層厚5 μm的叉指形電極。有電極附著區域的壓電陶瓷極化方向沿軸向分布且平行于z軸，無電極附著區域的壓電陶瓷不具備壓電效應，局部電極可以讓驅動器的軸向位移更具有方向性和集中性。叉指形電極由附著區域為180°的正電極與負電極分別引出一系列分支電極，沿管狀壓電陶瓷軸向一正一負相互交錯排列而成，叉指形電極平面圖如圖2所示[9]。

圖1 叉指形電極管狀壓電元件結構圖

圖2 叉指形電極平面圖

1.2 電極印刷

材料選用機電互換率高機械損耗小的壓電陶瓷(PZT-52)，制備的壓電陶瓷柱內徑為?17.5 mm，外徑為?20.5 mm，高度為25 mm，基本物理性能參數如表1所示。

表1 PZT-52壓電陶瓷基本物理性能參數

實驗發現，采用傳統化學法和粘貼法制備管狀壓電陶瓷表面的局部交叉電極，難以保證電極的尺寸精度。根據元件結構特征，采用特制網紗，特制刮刀用絲網印刷法進行電極制備。與化學法、粘貼法相比，絲網印刷法制備的叉指形電極工作溫度范圍廣，附著力及致密性好，實驗成本低，操作簡單。實驗選用保溫型銀漿，銀含量占總質量的60%～70%，銀粒度尺寸為3～5 μm，粘度為60～5×105mPAS，體積電阻為2.5 mW/mm2。刮刀推按，在連接界面，銀漿內魚鱗片狀導電粒子依附于陶瓷基體表面，形成面面接觸的導電通路，且電極固化時間短，可有效地提高實驗效率。圖3為叉指形電極的絲網印刷示意圖。準備銀漿和刮刀，具體流程如下：

圖3 絲網印刷示意圖

1) 用丙酮清洗管狀壓電陶瓷，室溫下試樣靜置干燥。

2) 在管狀壓電陶瓷表面覆蓋電極圖樣絲網。

3) 在電極絲網的一端加入銀漿。

4) 用刮刀接觸銀漿，并施加壓力，推動銀漿在管狀壓電陶瓷表面，沿絲網表面移動。

5) 刮刀刮至網紗另一端時，抬起刮刀，并揭開電極絲網，完成印刷。

根據這個實驗流程可以設計相應的卡具、操作手和金屬絲網模板，深入研究管狀壓電陶瓷印刷電極的集成化制作裝備。

通過改變印刷層數可直接控制銀層厚度，從而影響壓電元件驅動性能。位移結果隨著印刷層數增加，先增大后減小。適當增加印刷層數，銀層間黏連效果好，銀粒子吸附性強，電極表面平整，使小于5層的銀電極歐姆性能顯著提高。但隨著印刷層數增加，銀層厚度變厚，網紗的孔隙處有銀漿堵塞，這一現象使網紗孔徑變小，阻礙了銀漿在網紗上的穿過率，電極表面形貌變差，不均勻電場增加，驅動性能降低[10]。因此，實驗中選用了5層印刷工藝，即銀層厚度為5 μm，最大化保證試驗結果不受銀層厚度影響。

銀漿穿過網紗附著在壓電陶瓷表面形成電極圖案，印刷時存在印刷圖案模糊、漏印、圖案歪斜和邊角外溢，必須由人工修繕。對模糊和漏印的電極區域使用尖頭棉簽蘸取銀漿點涂空缺部分；
對電極圖案歪斜和邊角外溢現象，使用尖頭棉簽蘸取99%酒精反復擦除。再經150 ℃保溫30 min，在粘結劑的作用下，導電銀漿與壓電陶瓷具有較強的連接強度。制備出的試樣電極間距為1.4 mm，電極寬度為1 mm，電極總對數為10。試樣的電極保溫燒結裝置如圖4所示。

圖4 電極保溫燒結

1.3 油浴極化

當壓電元件用作驅動器時，在電極表面施加激勵電壓，壓電元件內部正負電荷產生相對移動，致使該壓電元件變形對外界輸出位移，但這種機電互換功能的前提是要求壓電元件內部具有一定的剩余極化強度。

考慮到焊點可靠性問題，實驗采用的銀漿工作溫度為-60～175 ℃,焊絲熔點為183 ℃，導線耐溫-60～200 ℃。銀漿、焊絲、導線具有近似的化學性能與晶格參數，能在原子間建立強化學鍵，實現牢固連接。為了獲取最優剩余極化強度，采用油浴熱極化法進行極化實驗，圖5為油浴極化實驗臺。具體試驗過程：打開油浴箱電源，設置極化溫度。將壓電元件放置在陶瓷杯中，再將陶瓷杯放置到油浴箱內金屬網上。待甲基硅油加熱至極化溫度時，調節耐壓儀，持續施加極化電壓。保持一定時間后，關閉油浴箱與高壓電源，迅速取出極化試樣，放入常溫油浴池中。繼續加載極化電壓，在室溫下自然冷卻。最后關閉高壓電源，用棉布蘸取酒精擦拭試樣表面殘余甲基硅油。極化后的陶瓷電疇處于亞穩定狀態，內部機械應力比較大，因此需要老化24 h后才能進行位移實驗檢測。

圖5 油浴極化實驗臺

使用粘結劑將試樣底部固定在光滑的亞克力板上，防止因該壓電元件振動造成底部松弛或脫落，進而影響位移測量結果。將亞克力板置于十萬級天平臺上，經減振處理，在測量源頭阻隔測量環境中的振動噪聲信號，從而提高位移測量值的準確性。位移檢測平臺如圖6所示。

圖6 位移檢測平臺

信號激勵源采用美國泰克公司的Tektronix- AFG3101任意函數發生器，經過西安安泰公司的ATA-2041高壓放大器后，一端與試樣的正負極電性連接，用于激勵電壓輸入；
另一端連接示波器，用于觀察激勵信號的波形曲線及參數變化。數據采集端通過普聯TP-LINK交換機同頻連接計算機與德國米銥公司的光譜共焦控制器(IFC2451)。松緊可調螺栓將位移傳感器配套測量探頭(IFC2403-0.4)固定在支撐架上，光源對準試樣。由SensorTool軟件實時監測位移變化值，對結果進行提取。

極化時間是指改變壓電元件從自發極化方向到趨向于電場方向所需保溫保壓的時間。原子極化和電子極化的響應頻率分別約為1013Hz和1015Hz。進行極化實驗時，當極化電壓加載至所需數值時，電子與原子瞬間被極化，但電疇翻轉與取向卻需要保持一定時間。在外加電場作用下，原本指向無規則的電疇，其方向會朝著電場方向改變，若未能達到所需極化時間，撤去外電場后，壓電元件內部電疇取向排列的一致性則較差。若達到所需時間撤去外電場后，內部電疇排列秩序良好，取向一致性較好，剩余極化強度較強，對外表現為驅動性能優越。原因是在極化開始的初期階段是180°的電疇翻轉，最后是90°電疇轉向；
初期階段的翻轉瞬間完成，不會引起內引力，而由于受應力因素的阻礙，90°電疇轉向很難達到預先期望。為了研究極化時間對叉指形電極管狀壓電元件驅動性能的影響規律，制備了一組結構尺寸相同的壓電元件，通過改變極化時間，逐一檢測該壓電元件的位移變化趨勢。

實驗主要對極化時間進行研究。本文設備最大激勵電壓僅達200 V，所以實驗中無法施加更高階電壓，但通過一系列實驗研究，已確定了激勵電壓對位移結果的影響規律。對電極間距0.6 mm、電極寬度1 mm的叉指形電極柱狀壓電元件施加激勵電壓分別為0、50 V、100 V、150 V、200 V的方波信號，其頻率為70 Hz。結果表明，隨著激勵電壓的逐漸增大，位移結果也隨之增大。經過數值分析可知，在激勵電壓為200 V時，最大電場強度可以達到1.25 kV/mm。

固定極化電壓500 V，極化溫度110 ℃，施加幅值200 V、頻率1 Hz的正弦激勵電壓。試樣的軸向位移響應結果如圖7所示。任一極化時間的位移響應曲線都近似于“梭形”，形成這一現象的原因是由壓電材料本身的遲滯現象導致的。如極化時間為60 min時，隨著激勵電壓先增大后減小，位移結果基本呈線性變化趨勢，但歸一性較差。當電場強度大于臨界場強時，壓電陶瓷內部電疇開始翻轉，電場強度越大，電疇翻轉效果越好，剩余極化強度越高，繼續增大電場強度，大多數電疇翻轉已完成，不再進行轉動，達到飽和狀態。在壓電陶瓷內部存在晶格間摩擦等能量損耗因素，當電場強度逐漸減小時，未達到180°轉向的電疇沒有施加較大的場強，無法恢復到飽和狀態。最終這些非180°的電疇導致了壓電元件遲滯現象的產生，即上升曲線和下降曲線無法重合。

圖7 軸向位移響應圖

一般極化時間越長，電疇越能逐漸克服各種阻力干擾，電疇沿極化方向排列的一致性越高，極化效果越好。由圖7可見，隨著極化時間延長，該壓電元件位移結果逐漸增大，極化時間為20～40 min時，位移結果變化不明顯，說明當極化時間小于40 min時，壓電元件極化不充分，壓電常數較小，剩余極化強度低，內部電疇指向無規則，非均勻電場占據主導地位。40 min后，位移結果明顯增大，這表明壓電元件內部一定數量的電疇已完成轉向，但還有小部分電疇未實現翻轉，極化不徹底。繼續延長極化時間，在60 min時，該壓電元件位移達到最大值(為0.30 μm)，且保溫保壓持續一定時間后，測得的試樣位移結果增幅較小。這說明繼續延長極化時間，試樣的壓電效應也不會明顯提高，且降低實驗效率，增加時間成本。

在激勵電壓達200 V時，各曲線基本達到位移峰值。極化時間為40 min、60 min時，位移峰值較明顯。由圖7可知，極化時間為20 min、30 min、50 min時，位移結果在200 V處未達到峰值，而是在200 V附近某點處達到峰值。這是由于不良信號夾雜導致的，其原因可能是電極燒結過程中產生了塌縮現象[11]。燒結是讓銀漿更好地依附在壓電陶瓷表面，與壓電陶瓷基體產生良好歐姆接觸。但由于燒結時溫度增高，銀漿中粘結劑融化流淌性增強，銀離子會向濃度較低區域擴散，與此同時銀漿中的添加物(如玻璃粉、粘結劑等)融化、揮發，室溫冷卻后銀漿致密化，造成經固化后的電極寬度變大，厚度減小。由于高溫中銀漿銀離子的流淌方向無規則、無秩序，所以在電極邊緣產生了大小不一的鋸齒、突起、毛刺等外觀缺陷。圖8為試樣的電極區銀涂層在光學顯微鏡下放大9倍的表面形貌。由圖可看到毛刺現象占據主要地位，這將直接導致不均勻場強大量增加，隨之驅動性能受到干擾，造成位移結果夾雜噪音信號，對于表面形貌的優化工藝正在積極研究中。已有研究表明，極化電壓和溫度也是影響壓電驅動器性能的關鍵因素[5]。電壓和溫度對該驅動器極化性能的影響正在深入研究。

圖8 表面形貌

根據叉指形電極管狀壓電元件的結構特性，實驗研究了元件電極的制備方法，以及極化時間對元件作動位移的影響。本文采用絲網印刷法研究了在管狀陶瓷表面制備局部叉指形電極的流程；
選擇油浴熱極化法對壓電元件進行了極化，研究了極化時間對元件的影響。搭建位移檢測平臺分析了極化時間對元件位移的影響規律。結果表明，隨著極化時間延長位移峰值不斷增大，設定極化電壓500 V和極化溫度110 ℃，當極化時間為60 min時，位移峰值為0.30 μm。該研究結果為進一步對叉指形電極管狀壓電元件的探究提供了參考。